A Irmandade da Santa Cruz dos Militares possui um riquíssimo patrimônio cultural. Durante toda a sua história acumulou bens culturais diversificados, que formam o seu acervo patrimonial. Certamente, o de maior visibilidade é a sua Igreja. O templo sagrado, construído no último quartel do século XVIII, tornou-se um belo exemplo da arquitetura Setecentista, no centro da cidade do Rio de Janeiro.
As edificações religiosas possuíam enorme importância nos períodos colonial e imperial. As construções tinham projetos sofisticados com o predomínio do barroco e do rococó. O capricho nas obras demonstra a preocupação com esse espaço, onde ocorriam as celebrações dos sacramentos cristãos, os rituais fúnebres, a busca pelo conforto espiritual e as ações de caridade. As igrejas eram prolongamentos da casa, representavam muito bem a aproximação existente entre o espaço sagrado e a vida privada dos habitantes da cidade.
Neste sentido, as Igrejas são bens culturais carregados de simbolismos, representações de práticas e costumes da sociedade que formam este precioso patrimônio arquitetônico nacional. A Igreja da Santa Cruz dos Militares faz parte deste conjunto e, por esta razão, foi tombada pelo então Serviço do Patrimônio Artístico Nacional, atual Instituto do Patrimônio Histórico e Artístico Nacional (IPHAN), no ano de 1938.
O acervo museológico da ISCM é composto ainda por bens culturais móveis de Arte Sacra e integrados. São insígnias, instrumentos musicais e objetos de culto e de devoção pessoal que formam um conjunto de bens culturais que circularam na vida social dos Irmãos que fizeram parte desta Irmandade. Em certa medida, são objetos que simbolizam práticas centenárias de fiéis, religiosos e, sobretudo, militares, que constroem a história desta associação.